Nils Möllerberg gick i lära hos äldre konstnärer, bland annat i Köpenhamn från 16 års ålder. Mellan åren 1919 och 1928 bodde han i Paris och tog intryck av bland annat Aristide Maillol och Auguste Rodin, vilket framför allt märks i hans nakna flickgestalter.

Nils Möllerberg ingick tillsammans med Johan Johansson, Emil Johanson-Thor, Tora Vega Holmström och Ivar Johnsson i den sydsvenska modernist-gruppen De tolv, som var aktiv mellan 1924 och 1934 . Tillsammans med Bror Hjorth drev han en skulpturskola i Stockholm under några år på 1930-talet, där han också ingick i Färg och Form-gruppen.

I slutet av 1930-talet bjöd Statens konstråd tre konstnärer att inkomma med förslag till en konstärlig utsmyckning i form av en skulptur framför Kemiska institutionen i Lund. Möllerberg fick till slut uppdraget 1940 genom sitt förslag "Sigyn". Statyn föreställer Lokes hustru, Sigyn, som i sin skål fångar upp det drypande giftet. Leo Swane skriver i sin bok (se litteraturhänvisning sid 152): "Ett är säkert, denna stränga figur har en statuarisk kraft, en säkerhet i hela sin resning som leder tanken till stor antik konst."